コンフォーマルコンタクトPDMSスタンプによるアクティブ導波路ブラッグレーザー - 長春クリアフロンティアテクノロジーズグループ株式会社

Scientific Reports volume 12、記事番号: 22189 (2022) この記事を引用

557 アクセス

2 オルトメトリック

メトリクスの詳細

レーザ発振は、パターン化された PDMS スタンプと、ガラス上にスピンコートされたプレーンな活性膜とのコンフォーマル接触によって形成されたブラッグレーザで観察されます。しきい値、出力効率、およびスペクトル特性は、標準的な基板パターン化回折格子と比較され、結合係数 \(\upkappa \) に関連して議論されます。報告されているしきい値は、PDMS 空気レーザーと基板フィルムレーザーの両方で、分布帰還 (DFB) レーザーの回折格子デューティサイクルに対して非常に敏感です。全体として、PDMS 空気 (PA) DFB レーザーのレーザーしきい値は基板フィルム (SF) レーザーよりも大幅に高いことがわかり、これは回折格子領域での光閉じ込めが約 3 分の 1 に減少することに起因すると考えられます。スロープ出力効率は、DFB 構成と DBR 構成の両方で、SF レーザーに比べて PA レーザーの方が比較的高いことが判明しており、これはいくつかの競合する要因に起因すると考えられます。 PDMS は活性膜の表面から繰り返し除去される可能性があり、コンフォーマルな接触は主に PDMS 表面に蓄積する粒子によって制限されます。提案された PA システムは、新しい利得材料の高速レーザー計測や光励起レーザーの実用化に役立つことが期待されています。

溶液処理レーザー 1、2、3 は近年大幅な進歩を遂げており、統合ラボオンチップデバイス、分光法、センシングなどの無数のアプリケーション向けに、低コストで簡単な製造の調整可能な光源のソリューションを提供します。実用化するには、小型の電気駆動レーザーが望まれます。しかし、現在、電気的に注入されるレーザーの進歩を妨げる大きな障害があります4。有機半導体電気注入レーザーの場合、統計的な三重項励起子の形成により反転密度が制限され、励起状態の吸収損失が発生しますが、注入電極からの損失も伴います。さらに、このようなデバイスが商品化される場合には、レーザー発振を実現するために必要な高い励起密度での劣化に対処する必要があります。代わりに、電気的に駆動される InGaN レーザーダイオードによって有機半導体レーザーがしきい値を超えて光学的にポンピングされる場合、上記の問題は回避できます 5、6、7、8、9。この構成では、全体のコストとコンパクトさは二次レーザーの要件によって制限されますが、有機半導体材料とコンパクトさの利点は維持されます。

光ポンピングによる溶液処理有機 DFB レーザーに関する報告は、主に基板で定義された波形、ナノインプリントによる活性層の波形、およびパターン化されたフレキシブルスタンプ上に定義された活性膜で構成されています 8、9、10。後者の 2 つのケースは、製造コストをさらに削減するために望ましいものです。ただし、これらの場合のほとんどでは、活性層の厚さに大きな周期的な変調が存在し、その結果、光閉じ込めにも対応する変調が生じます。これにより、複雑で混合された利得/屈折率結合分散フィードバックが発生する可能性があります11、12。さらに、導波路モードは、スピンコート膜の波形構造の欠陥に対して非常に敏感です。

最近の報告では、活性層の上に共振器をパターン化することでこれらの問題を回避できることが示唆されています13、14。この幾何学的形状では、活性層の厚さの変調は存在せず、導波路モードプロファイルは共振器内の欠陥によって比較的影響を受けないことが示されている14。ただし、活性フィルムは製造プロセスによる損傷を受けやすいため、この方法で波形をパターニングすることは困難です。活性層回折格子を実現するための一般的な製造技術には、フォトレジストへのホログラフィックパターニングが含まれており、これにより活性層に損傷が生じる可能性があります。それにもかかわらず、この方法で製造されたレーザーは、より低いレーザー発振閾値とより高い出力スロープ効率を示しています13、15。

このレポートでは、パターン化された PDMS スタンプを活性膜と等角接触させて (図 1a ～ c)、活性層の波形を形成することによってレーザー発振が実証されています。この構成では、PDMS 空気 (PA) 回折格子によってフィードバック反射が提供され、共振器をアクティブフィルムから取り外すことができます。フレキシブルスタンプはレーザー加工用の波形を直接刻印するために一般的に使用されますが、当社ではこの手順を省略し、スタンプを使用してレーザー加工を直接実現します。 PDMS は表面エネルギーが低いため、活性膜へのダメージが最小限に抑えられ、レーザー発振性能に悪影響を与えることなく、PDMS を繰り返し剥がすことができます。サンプルの寿命は、主に PDMS 表面上の塵/粒子の蓄積によって決まります。光劣化を受けている材料システムの場合、スタンプをアクティブフィルム上の別の場所に移動することでレーザーを回復できます。さらに、このシステムは、最初のスタンプ製造以降の高価な/繰り返しの製造ステップを必要とせずに、材料およびフィルムの利得/レーザー発振性能を評価するのに役立ちます。ここでは、提案されているPAブラッグレーザーの性能を、発振閾値と出力効率に関して標準的な基板フィルム（SF）ブラッグレーザー（図1d）と比較します。

(a) PDMS の概略図 - 空気 (PA) 回折格子、(b) PA サンプルからのレーザー発振のピクトグラム (ポンプビームフィルタリング)、(c) 60% γ 1 次および 2 次 PDMS 回折格子の SEM、(d) 基板の概略図 -フィルム (SF) 回折格子、(e) 1 次格子間に 40 周期の 2 次格子アウトカプラを備えた 10 DFB レーザー (f) 1 次格子と 40 周期の 2 次格子アウトカプラを備えた 10 DBR レーザシングルミラーファセット。

この研究では、商用利用可能性と広帯域利得スペクトルを考慮して F80.9BT0.1 (ADS233YE) を使用しました16。後者は、PA 構造と SF 構造の間の利得スペクトルのピークから離れた実効屈折率 (\({n}_{eff}\)) の変化による発振閾値の変動を最小限に抑えるために重要です。ネイティブの活性膜の厚さは、すべてのサンプルで 180 nm に固定されました。これは、かなりのポンプモードのオーバーラップと適度な光閉じ込めを得るのに十分な妥協点であることがわかりました17。膜厚は十分に薄いため、TE0 モードのみが実質的に閉じ込められて伝播します。純粋な 2 次 (2O) レーザーは、1 次レーザーほど製造要件が厳しくなく、レーザー発光が垂直に外部結合されるため計測が容易であるため、一般的に使用されます。ただし、最適化されたデューティサイクル \(\gamma =\frac{a}{\Lambda }\) では、フィードバックの理論上の最大回折効率が 2 次レーザーよりも強いため、1 次レーザーの方がしきい値が低くなる傾向があります。ここで、 \(a\図1a、d18、19、20に示すように、 ) は格子の線幅であり、 \(\Lambda \) は周期性です。高いフィードバック強度と垂直出力結合の両方を維持するために、2 次出力結合器 (1O) を備えた 1 次格子から作られたレーザーが使用されています21。ここでは、PA 構造と SF 構造の両方について、20 DFB、10 DFB、および DBR レーザーを検討します。

10 DFBレーザーの場合、40周期の2次格子が2つの1次格子の間に配置されました（図1e）。 10 DBR レーザーの場合、両方のミラーに 500 の 1 次周期が使用されます。これは導波光の完全な反射を達成するのに十分であり、出力結合のために40の2次周期が1つのミラーファセットに配置されました（図1f）。 \(\Lambda \) = 366, 183 nm の周期の格子が、ブラッグ条件 \(m{\lambda }_{0}={2n}_{eff}\Lambda) に一致する 2 次/1 次格子として選択されました。 \)、波長の場合、\({\lambda }_{0}\)~ 565 nm (増幅自然放出 (ASE)16 に基づくゲイン帯域幅のピーク付近)、\({n}_{eff}\) に対応～1.53。 20 DFBレーザーを含むすべての共振器長は約200μmに固定されており、図S7で説明したように、励起ストライプは〜200μm×50μmに成形され、共振器の寸法と一致し、ズームレンズ画像で示されています（図S7）。 2a)。

(a) しきい値を超えて動作した PA 1O DFB のズームレンズ画像。 60% \(\gamma \) PA 1O DFB の 0 次回折 (反射モード) で完全に開いた入口スリット分光器によって捕捉された拡大 (~ 4 ×) 空間「ニアフィールド」 (b) がしきい値を下回り、(c) がしきい値を上回ります。 (d) 60% \(\gamma \) PA 1O DFB レーザーの発振閾値未満 (点線の紫色) と発振閾値以上 (黒点の紫色) の正規化スペクトルと、回折格子がない場合のベース発光。

図2aの散乱レーザー放射は閾値の上の回折格子から観察でき、2次出力結合器の輪郭が見えますが、画像は斜め入射で撮影されているため、垂直に出力結合された放射は観察されませんでした。閾値以下および閾値以上の10 DFBの発光の拡大（〜3.8×、物理的なストライプ長と分光写真画像の比較による）0次回折（反射モード、完全に開いた入口スリット）分光写真画像をそれぞれ図2b、cに示します。 2次セクションからの垂直方向に外部結合された放射は、閾値以下の励起ストライプのバックグラウンド放射から識別できます。閾値を超えると、発光は主に2次セクションに局在し、〜5ピクセル（65μm）に広がり、10個のDBRサンプルでも同様です（図S9a〜d）。すべてのスペクトルは 50 µm の入射スリットで取得されたため、レーザー発光の大部分 (約 77%) が 10 DFB および DBR サンプルで捕捉されたと予想されます。

ベースフィルム発光の正規化スペクトルを、閾値以下および閾値以上の60% \(\gamma \) PA 1O DFBのスペクトルとともに図2d)に示します。閾値を下回ると、分光器の最小スペクトル分解能 (約 0.7 nm) に近い 2 つの鋭いピークが観察され、563 nm の 2 つのピーク間のスペクトル強度の低下が観察されました。このディップのスペクトル位置は、基本的な TE0 モード (図 S10 に示すように、格子 \(\gamma \) に応じて数値的に計算された \({n}_{eff} \sim 1.52\) に比較的近いため、これを TE0 モードのフォトニック阻止帯域に割り当てます。低エネルギー縦モードの発振ピークも示されていますが、発振モードは高エネルギーピークで始まり、より高いポンプフルエンスで両方のモードで発振することがわかります（図S11a）。 20 DFB レーザーとは異なり、1 次 DFB レーザーにはモードしきい値識別プロセスがないため、これは予想されます 22、23、24。 1 次レーザーでは、欠陥/位相シフト要素が存在しない場合、阻止帯域に最も近い各モードのしきい値利得が同様に発振する可能性が高くなります24。 20 DFB レーザーの場合、モード識別は、いずれかのモードの放射損失の差によって提供されます25。それにもかかわらず、10 DFB レーザーの繰り返しサンプル間にはある程度の区別が見られます。これは、異なる波長での差動損失/利得、2 次格子アウトカプラによる格子位相の変化、隣接する格子からの小さな反射など、多数の要因に起因すると考えられます26。

60％ \（\gamma \）PA 1O DFBサンプルのフルエンス依存スペクトルを図3aに示します。低エネルギーバンドエッジ特徴の超線形成長が、レーザー発振の開始を示すフルエンスの増加とともに観察されました。同様の強度増加傾向が、20 DFB レーザーと 10 DBR レーザーでも観察されました (図 S12)。 60% \(\gamma \) PA 1O DFB、1O DBR、および2O DFBサンプルの典型的なセットについて、フルエンスによる発振ピーク付近（±10 nm）の積分スペクトル強度の増加を図3bに示します。

(a) 60% \(\gamma \) PA 1O DFB のフルエンス依存スペクトル、(b) 60% \(\gamma \) PA 1O DBR/ DFB および 2O の発振波長付近の積分スペクトル出力の典型的なフルエンス依存出力DFB レーザー、スロープ効率、m を示す。

最も低い閾値は 10 DBR サンプルで観察され、これは最高の出力効率にも対応し、10 DFB サンプルがそれに続きます。最も高い閾値は 2O DFB レーザーに属し、見かけのスロープ効率は最も低くなります。ただし、2O DFBレーザーの低いスロープ効率は主にその広い空間発光領域に起因する可能性があり（図S9f。）、その結果、光の大部分が50μmの分光器入口スリットによって収集されませんでした。 20 DFB レーザーの場合、相対閾値がより高いのは、後述するフィードバックの減少と出力結合損失の増加に部分的に起因する可能性があります。 10 DFB レーザーと DBR レーザーの場合、この 2 つは異なる物理メカニズムによって動作するため、しきい値を直接比較することは困難です。 DBR レーザーの場合、アクティブ利得媒体は周期要素から分離されています。ブラッグ反射器はミラーとして機能し、DBR レーザーはスペクトル選択性のファブリペローレーザーとして動作し、反射率が最も高い阻止帯域内でレーザー発振が発生します。 DFB レーザーでは、利得媒質が周期要素と一体化されており、バンド端で逆伝播する波の周期的な反射を介してフィードバックが発生します。

しきい値の不一致をさらに調査するために、完全な正方形の周期プロファイルを仮定して、純粋な屈折率結合レーザーの結合係数について結合モード理論から導かれた一般式を調べます 11、19、20。

ここで、 \({\mathrm{k}}_{0}=\frac{2\pi }{{\lambda }_{0}}\) です。 \({\lambda }_{0}\) は自由空間での伝播波長、\({n}_{2} 、{n}_{1}\) は格子材料 (SF/PA) の屈折率、\({\Gamma }_{g}\ ) は格子領域内のモード閉じ込め、\({n}_{eff}\) は実効屈折率、m はブラッグ次数、a は格子の線幅、\(\mathrm{\Delta \nu }\ ) は、フォトニックバンド端での縦モード間隔です。ここで、\({n}_{2}\) と \({n}_{1}\) の間の屈折率のコントラストが \( {n}_{eff}\)。したがって、定量的には、一般的に屈折率コントラストが高く、活性層の屈折率が低い溶液処理材料で構成される DFB レーザーには直接適用できません。それにもかかわらず、代わりに式を使用します。 (1) 標準 SF サンプルと比較して PA サンプルの挙動を定性的に予測する。

この文脈で使用される \(\gamma \) は、リソグラフィー用のポジ型電子ビームレジストの初期設計パターン寸法を指しており、回折格子周期に対する線幅の正確な物理的比率ではないことに注意してください。これは、線幅が電子ビームの露光量やその他の実際の製造要因に依存するためです。 PA サンプルで使用される PDMS は、SF サンプルで使用されるのと同じ SiO2 格子から成形されました。 SF サンプルの場合、フィルム表面のトポロジーが最大 10 nm だけ変調されるように、格子の波形が滑らかになりました (図 S13、S14)。これにより、活性膜の厚さが格子トラフで130 nm、トレンチで180 nmと仮定すると、光閉じ込め変調は〜0.23になります（図S10a）。したがって、インデックス結合に加えて、SF サンプルを使用した DFB の閉じ込めにおける周期的変調からの大きなゲイン結合の寄与が期待できます。比較すると、活性膜の厚さには変調がないため、PAサンプルの活性膜内の光閉じ込めは実質的に変化しません（図S10b）。

図4a〜dは、レーザー発振閾値の上下30、45、および60% \(\gamma \)のSF、PA 1Oおよび2O DFBサンプルの代表的な実験スペクトルを示しています。阻止帯域幅 \(\mathrm{\Delta \nu }\) はエネルギー単位で注釈が付けられており、式 1 に従って結合係数を推定するために使用されました。 (1)。 PA 2O の場合、阻止帯域は 30、60% \(\gamma \) で明確に観察されますが、45% \(\gamma \) では、ディップはそれほど顕著ではなく、阻止帯域幅が著しく狭くなり、図の SF 2O についても同様でした。 .4b. さらに、フィルムがアブレーションされる前の最高フルエンスでは 45% \(\gamma \) PA サンプルではレーザー発振は観察されませんでしたが、それ以外の場合は阻止帯域の両側でレーザー発振が観察されました。この観測結果は、式 (1) の \(\mathrm{sin}\left(\pi m\gamma \right)\) の項と一致しています。 (1) \(m=2.\) の場合 \(\gamma =0.5\) に近く、結合係数は null \(\upkappa =0\) であるため、この \(\ 付近では結合はほとんどまたはまったく期待されませんgamma \) ですが、 \(\upkappa \) は 25、75% \(\gamma \) で最高になります。実際には、完全な正方形のプロファイルから逸脱すると、 \(\upkappa \)26 という不完全な null が生じます。逆に、10 個のサンプル中の 50% \(\gamma \) では、 \(m=1\) 、 \(\upkappa \) が最大値に達し、 50% \(\gamma \) から離れると比較的ゆっくりと変化します。 \(\upkappa \) が減少します。

(a) PA 2O、(b) SF 2O、(c) PA の 30、45、60% \(\gamma \) の阻止帯域幅を持つ、発振閾値以上 (実線) と発振閾値以下 (破線) のスペクトル1O、(d) SF 1O DFB レーザー。 (e) DFB レーザーの測定された阻止帯域幅に基づいて計算された結合係数。（ f ）基板フィルム（SF）グレーティングレーザーとPDMS空気（PA）グレーティングレーザーの両方の1O DBR、1O DFB、および2Oサンプルの設計デューティサイクルに対するしきい値フルエンス依存性。

1O サンプルの主阻止帯域の両側に追加のピークとディップが観察され、図 4c、d に示す SF サンプル、特に 45% \(\gamma \) PA 1O DFB および 45 のディップがより顕著でした。 60% \(\gamma \) SF 1O DFB。 \({n}_{eff}\) のモードソルバー計算とブラッグ方程式からの予測スペクトル位置に基づいて、高次 TE モードと TM モードの可能性を排除します（TM0 スペクトル特徴は図 S15 に割り当てられています））。

主阻止帯域から離れたピークの対称分布は、これらが典型的なブラッグ構造に見られるサイドモードである可能性があることを示唆しています26。図 4d を調べると、ディップがバンド端のピークから直接形成されることがわかります。 30% \(\gamma \) では、明らかなディップは存在せず、バンドエッジモードの強度は高波長エッジに偏っています。ただし、45% と 60% \(\gamma \) では、両方のバンド端のピークから新しいディップが現れているように見えます (遷移は図 S16a、e でより明確に観察されます)、および高波長バンドの強度-エッジピークは低波長エッジに比べて減少します。さらに、これらのディップをサイドモードに割り当てることは、 \(\gamma \) が \(\gamma \) の 50% 付近で推移するにつれてメインの阻止帯域幅が減少することを示唆しており、ここで \(\upkappa \) は最大値に達すると予想されます。

45% \(\gamma \) PA 1O DFB の場合、依然としてメインの阻止帯域内で発振が発生しますが、SF 1O サンプルの場合、発振は高波長のサイドディップ/バンドで発生するようです。新しいディップがメインのバンドエッジモードから直接分岐すると仮定すると、サイドディップの中心を使用して \(\upkappa \) が計算されます。 45% \(\gamma \) PA 1O のように、くぼみの位置があいまいな場合は、 \(\upkappa \) 値の過小評価に注意して、メインの阻止帯域を使用して幅を計算しました。側波帯を使用して計算した場合でも、1O と 2O の DFB サンプルの両方で、PA の \(\mathrm{\Delta \nu }\) が SF に比べて一貫して低いことがわかり、したがってすべての \( \gamma \)を図4eに示します。 PA と SF 2O DFB の両方の最小値/最大値は、約 50/25 および 75% \(\gamma \) で観察され、式 1 と比較的よく一致しました。 (1)。 50% \(\gamma \) に近い 10 個のサンプルでは、あまり識別できない傾向が観察されました。ただし、これは主に、ブラッグディップのスペクトル位置の曖昧さと、端での \(\gamma \) の PDMS 複製の製造制限に起因すると考えられます。全体として、サイドディップの出現は、1O レーザーの高い結合係数と相関しているように見えますが、2O レーザーではそうではありません。ただし、その特徴の起源は現時点では不明です。

図4fに示すように、DFBレーザー発振閾値の傾向が \(\upkappa \) の傾向に厳密に従っていること、つまり、 \(\upkappa \) が高くなるほど閾値が低くなることが観察されます。閾値は、少なくとも 3 つのテストサンプルの平均をとることによって得られました。得られた最低閾値は、55% \(\gamma \) 1O SF DFB サンプルでは 0.63 μJ cm-2、75% \(\gamma \) 2O SF DFB サンプルでは 1.01 μJ cm-2 でした。同じ \(\gamma \) の 2 次格子を 75% \(\gamma \) の 2 次格子に置き換えることによって、10 SF DFB でしきい値を 0.45 µJ cm-2 にさらに下げることができます (図 S17b)。一方、得られた最高閾値は、45% \(\gamma \) 2O SF の場合は 23.5 μJ cm-2、45% \(\gamma \) 2O PA の場合は > 300 μJ cm-2 です（以前に閾値に達したことはありません）フィルムアブレーション）。その結果、\(\gamma \) が適切に最適化されていないと、20 個のレーザーの場合、発振閾値が 1 桁以上上昇する可能性があることがわかりました。したがって、以前のレポート 21 での 2 次出力結合器を備えた 1 次レーザーの性能向上は、少なくとも部分的には、最適化されていないグレーティングデューティサイクルに起因すると考えられます。

QuintanaらによるSFレーザーと比較して表面波形レーザーの発振閾値が低いという以前の報告15とは対照的に、前者では著しく高い閾値が観察されました。これは部分的には、使用される励起長と共振器の長さが異なることが原因であると考えられます。私たちの研究では、励起ストライプと共振器の長さは 200 μm に正確に一致しています。理論的な予測と一致して、共振器を長くし、それに応じてストライプ長を長くして総フィードバックを増やすことで、しきい値をさらに削減できることを示しました11（図S18）。しきい値の減少は共振器長が長くなると徐々に減少しますが、PA レーザーでは κ が低いため、飽和が SF レーザーよりも遅く発生します。たとえば、共振器長を 200 μm から 400 μm に増加すると、PA 2 O レーザーではしきい値が約 2.7 倍減少することがわかりましたが、SF 2 O レーザーでは 1.2 倍の減少しか観察されませんでした。

Quintana らの研究では、ホログラフィー的にパターン化された格子は、おそらく使用される励起ストライプ長 (1100 μm) よりも広い領域を取り囲んでいると考えられます。これらの長い共振器/励起長では、しきい値が比較的飽和すると予想されます。それにもかかわらず、より長い共振器長であっても、PA レーザーのしきい値は SF レーザーよりも一貫して高いことがわかりました。その代わりに、すべての γ に対する PA レーザーの発振閾値が高いのは、主に \({\Gamma }_{g}\) (\({\Gamma }_{g}\) ~ 0.2 の約 3 倍の減少によるものであると考えられます) SFの場合はPAの〜0.07と比較し、\(\gamma \)に応じて、図S19に示すように計算され、表S1に示されています)、それに対応して\(\upkappa \)の減少。対照的に、Quintana らによる SF レーザーは、 DCG/SiO2 (屈折率 1.55/1.46) 回折格子を備えた活性層として、染料をドープしたポリスチレン (レーザー発振波長での屈折率 ~ 1.59) マトリックスを使用しており、その結果、従来と比べて屈折率変調 (1.59 ～ 1.55/1.59 ～ 1.46) が大幅に低くなります。 DCG-air活性層表面波形レーザーまで。 PA レーザーにおける \({\Gamma }_{g}\) の減少は、より高い格子屈折率コントラスト (1.7 ～ 1.46 と比較して 1.43 ～ 1) と低いしきい値により、 \(\upkappa \) の増加を上回るようです。 SF レーザーに比べて活性層内での閉じ込めがより高いためです。ただし、SF レーザーの場合、しきい値の違いは、閉じ込め内の変調によるゲイン結合の寄与に起因する可能性もあります。 \({\Gamma }_{g}\) は、活性層の厚さおよび/または屈折率を減少させることによって増加させることができ、それによってモードのエバネッセント部分の重なりが増加します。ただし、これは活性層内の閉じ込めの減少にもつながります。以前の研究では、活性膜の上に低損失で高誘電率の材料を堆積することによって、上部活性膜領域の周囲の閉じ込めを強化することができました27。この場合、活性膜内の全体的な閉じ込めは、膜厚を薄く保った場合にのみ増加します。

DBR レーザーの場合、PA レーザーと SF レーザーのしきい値は同等であり、しきい値が \(\upkappa .\) と強く相関していないことを意味します。これは、低い導波路損失 (図で決定される ~ 11 cm-1) の組み合わせによるものであると考えられます。 .S20)、ミラーからの完全な反射。 \(\upkappa \) が低くなると、DBR ミラーへの侵入深さが増加する可能性がありますが、往復反射時の損失が比較的変化しないと仮定すると、同じゲインに対するレーザーフィードバックは大きく変化しません。

30、60% \(\gamma \) 1O DFB および DBR レーザーの測定されたスロープ効率を表 1 に示します。

PA/SF 10 DFB レーザーと DBR レーザーの両方を比較すると、対応する DBR で大幅に高いスロープ出力が見つかりました。これは、回折格子が DFB キャビティの長さに沿って連続的であり、連続的な後方反射によりレーザの長さに沿って共振器モードの強度が減少するのに対し、DBR では反射がその部分でのみ発生するという事実によるものであると考えられます。ミラーファセット。 PA サンプルでは、30% \(\gamma \) レーザーと比較して 60% \(\gamma \) レーザーでより高い傾斜出力が観察されます。より高い出力は、より高い PDMS 充填率での回折格子との光学モードのより高いオーバーラップと一致しています (閉じ込めは 60% \(\gamma \) の 0.077 と比較して 30% \(\gamma \) の場合は 0.064、表 S1)。そして、低 \(\gamma \) PDMS の格子高さが減少しました。さらに、前述したように、2 次ブラッグ格子からの出力結合は 1 次回折を介して発生するため、出力効率は 1 次結合係数と相関する、つまり 50% \(\gamma \) に近づくほど出力効率が高くなると予想されます。は、30% \(\gamma \) に対して 60% \(\gamma \) 格子を使用した、より高い傾斜の出力と一致しています。 SF レーザーの場合、出力の不一致はそれほど目立ちませんでした。 SF DFB レーザーでは、より低いスロープ出力はより低い出力結合損失と一致し、したがってレーザー発振閾値が低くなります。一方、DBR レーザーでは、スロープ出力は誤差範囲内で同等のままです。

30% および 60% \(\gamma \) では、SF と比較して PA レーザーの出力効率が大幅に高いことがわかりました。 Quintana et al.15 は、活性層の上に定義された DCG 空気 (屈折率 1.55 ～ 1) 回折格子と、色素をドープしたポリスチレンを使用した標準的な SF/DCG フィルム回折格子を比較して、最上層回折格子の効率の同様の増加を発見しました。 (インデックス 1.59 ～ 1.46 または 1.59 ～ 1.55)。彼らは、SF/DCG フィルムレーザーと比較してスロープ効率がそれぞれ 3/20 倍増加していることを発見し、これは主に屈折率コントラストの増加による回折格子効率の増加によるものであると考えています。ただし、Streifer らによる GaAs 導波路およびレーザーの回折格子結合放射の分析で実証されているように、他のいくつかの要因が最終的にレーザーからの放射パワー出力の大きさに寄与します 28。彼らは、放射出力が格子高さ、デューティサイクル、屈折率コントラスト、格子周期、および格子層に隣接する層の屈折率に複雑に依存していることを発見した。したがって、スロープ効率の変化を単一のパラメーターのせいにすることは困難です。最適な形状を予測し、最高の出力を得るには、数値計算が必要になる場合があります。

ブラッグ回折格子でパターン化された複合 PDMS スタンプを活性層 (F80.9BT0.1) にコンフォーマル接触させることにより、レーザー発振が成功裏に達成されました。このようにして、能動利得媒体は共振器から切り離されます。スタンプは、劣化後に発振を回復するために活性層表面から繰り返し除去することができますが、繰り返しの使用は主にスタンプ表面に蓄積する粒子によって制限されます。スタンプは最初の接触後 (数時間/数日後) 剥がれる傾向がありますが、少量の圧力を加えることで活性層表面との接触を維持できることが期待されます。

2 次アウトカプラー (1O DFB および DBR)、純粋な 2 次 DFB (2O) を備えた 1 次 DFB および DBR レーザーの発光挙動を調査しました。 PDMS 空気 (PA) 回折格子レーザーは、所定のデューティサイクルにおいて基板フィルム (SF) レーザーよりも高いしきい値を示しました。これらのより高い閾値は主に、格子領域 \(.\) の閉じ込めが約 3 倍減少したことに起因します。PA と SF の間の同様の閾値が DBR レーザーでも観察されました。これは、10 DBR を構成する 1 次ミラーでの低損失と完全反射に起因すると考えられます。 PA サンプルでは対応する DFB レーザーと比較して DBR のしきい値がわずかに低いことがわかりましたが、SF サンプルでは逆の傾向が見られます。 30、60% \(\gamma \) 1O DBR および DFB レーザーのスロープ出力が調査され、SF レーザーと比較して PA レーザーの方が高い出力が見つかりました。この動作の原因を特定するには、さらなる研究が必要です。

以前のレポートで示されているように、格子の高さを調整することで PA 構造を改善できる可能性があります 13、28、29、30。しかしながら、格子高さの制限は、基本的に、パターン崩壊前にＰＤＭＳを作製できるアスペクト比によって制限される。この問題は、脆性を犠牲にして PDMS の剛性を高めることである程度克服できます。さらに、前述したように、DFB レーザーのレーザーキャビティ長が増加すると、製造時間の増加と引き換えにしきい値が減少します。

全体として、提案された PA システムは、パターニング/製造コストを増加させることなく、適切なレーザー材料のスクリーニングを加速するのに役立つと期待しています。このシステムはまた、活性膜を横切るPDMSの空間移動による劣化後にレーザ発振を補充できる、光ポンピングレーザの潜在的な実用化の可能性への展望を開く。

F80.9BT0.1 (ADS233YE) は American Dye Source から購入しました。トルエン (99.8% 無水) は Sigma Aldrich から購入しました。 (7 ～ 8% ビニルメチルシロキサン)-(ジメチルシロキサン)、白金ジビニルテトラメチルジシロキサン触媒、2,4,6,8-テトラメチルテトラビニルシクロテトラシロキサンおよび(25 ～ 30% メチルヒドロシロキサン)-ジメチルシロキサン共重合体、水素化物末端は、Gelest Corp から購入しました。Sylgard 184 キットを購入しましたダウケミカル社から。

すべての DBR および 10 DFB レーザーでは、光を垂直に取り出すために 40 周期の 2 次ブラッグ格子が使用されました。 10 DFBレーザーの場合、図1eに示すように、2次セクションは1次格子の中央に配置され、ほぼ所望の長さの共振器を生成するように1次周期の数が選択されました。 10 DBR レーザーでは、2 次アウトカプラーがキャビティの端に配置され、ミラーの残りの部分を構成する 500 周期の 1 次グレーティングが構成されますが、キャビティの反対側のミラーは 500 周期の 1 次グレーティングのみで構成されます。次数格子（図1f）。 2 次格子のフィードバックは 2 次の回折によって実現され、光は 1 次の回折によって回折されます。 1 次格子の場合、フィードバックは 1 次回折によって実現されます。

両面研磨した溶融シリカチップ (20 × 20 mm2) を、超音波浴中でアセトンと IPA で洗浄しました。アセトン/IPA のすすぎの間に、チップをマイクロファイバーの布を介して手で物理的にこすり、続いてそれぞれの溶媒ですすぎ、その後 N2 でブロー乾燥しました。次に、サンプルを低 RF 電力 O2 プラズマ (RF: 50 W、O2: 50 sccm、圧力: 20 mTorr) で 3 分間処理し、次に CHF3/O2 プラズマで 1.5 分間処理しました (RF: 125 W、CHF3: 45 sccm、O2)。：１．５ｓｃｃｍ、圧力：２０ｍＴｏｒｒ）、最後に３分間の別のＯ２プラズマステップ（ＲＦ：５０Ｗ、Ｏ２：５０ｓｃｃｍ、圧力：２０ｍＴｏｒｒ）。これらのステップの目的は、表面のスカムを取り除き、研磨表面を滑らかにして電子ビームレジストの接着を改善し、その後最終プラズマ洗浄を行って CHF3 プラズマによって形成された不動態化ポリマーを除去することでした。平滑化ステップをスキップすると、レジスト現像プロセス中に広範囲のライン崩壊が発生することがわかります。すべてのエッチングは、Plasmatherm Vision 反応性イオンエッチングシステム (RIE) で実行されました。処理したチップを 180 °C で 5 分間ベーク/脱水した後、100 nm ZEP520a (アニソールで 1:1 希釈) をスピンコーティングで塗布しました。続いてチップを 180 °C で 2 分間焼きました。 Elektra92 (導電性ポリマー) 溶液を 0.22 µm の親水性フィルターで濾過し、焼いたサンプルの上にスピンして、約 40 nm の帯電防止層を形成しました。 125 kV 電子ビームリソグラフィシステム (Elionix ELS-F125) を使用して、145 pA のビーム電流 (線量 145 ～ 230 μC/cm-2) でレジストをパターン化しました。露光後、チップを o-キシレンで現像しました。室温で 1 分間乾燥させた後、N2 で素早く乾燥させます。チップは、CHF3/O2 プラズマ (RF:125 W、CHF3: 45 sccm、O2: 1.5 sccm、圧力: 20 mTorr、Plasmatherm Vision) で 4 時間エッチングされる前に、125 °C で 1 分間現像後ベークで処理されました。約 60 nm の SiO2 をエッチングするには 10 秒かかります。エッチングの深さはフィーチャのアスペクト比に応じてわずかに異なります。次いで、エッチングされたチップを１０分間のＯ２プラズマ（ＲＦ：５０Ｗ、Ｏ２：５０ｓｃｃｍ、圧力：２０ｍＴｏｒｒ）で剥離し、ＩＰＡですすいだ。ここまでの工程はすべてクリーンルーム内で行われます。

基板フィルムサンプルの場合、チップを 180 °C で 5 分間ベークした後、トルエン中の F80.9BT0.1 (25 mg/mL) をそのまま 2000 rpm でスピンコートして、約 180 nm のフィルムを形成しました (回折格子なし）、アニーリングなしでそのまま使用されました（ガラス転移温度を超えるアニーリングでは、レーザー発振閾値が大幅に上昇します）。 F80.9BT0.1 溶液は、N2 を満たしたグローブボックス内で調製されましたが、回転は周囲条件で行われました。

SiO2 エッチングされたサンプルは、PDMS 複製のマスターとして使用されました。チップを 180 °C で 10 分間ベークした後、別のホルダー上の 7 µL TCOFS を含む真空デシケーターに 1 時間置きました。 TCOFS コーティングプロセス中に乳白色の膜がチップ上に堆積する傾向があるため、脱イオン水の液滴を使用して疎水性をテストし、その後サンプルを IPA でリンスして表面を洗浄しました。

h-PDMS を調製するために、0.791 g (7 ～ 8% ビニルメチルシロキサン)-(ジメチルシロキサン) と 7 µL の白金ジビニルテトラメチルジシロキサン触媒および 24 µL の 2,4,6,8-テトラメチルテトラビニルシクロテトラシロキサンモジュレーターの混合物を作成しました。これに、230 μL (25 ～ 30% メチルヒドロシロキサン)-ジメチルシロキサン共重合体、水素化物末端を 540 μL のトルエンとともに加えました。トルエンは、混合物をパターン化されたナノ構造のトレンチに良好に成形するために使用されます32。次いで、混合物を真空デシケーターで素早く脱気し、マスターチップ上に注ぎ、1000 rpmで60秒間回転させた。サンプルを周囲条件で 1 時間放置した後、60 °C のオーブンで 10 分間焼きました。

ソフト PDMS を調製するには、Sylgard 184 塩基とその硬化剤を 9:1 の重量比で混合し、十分に撹拌して真空で脱気し、その混合物をペトリ皿内の h-PDMS で覆われたチップ上に注ぎ、続いて真空で脱気しました。また。次に、得られたサンプルを 70 °C のオーブンで 5 時間硬化し、冷却し、周囲条件で 12 時間以上放置した後、サンプルをペトリ皿から取り出し、マスターチップをメスで取り外して剥がしました。オフ。得られたスタンプはエッジでカットされ、レーザー発振活性膜との共形接触を妨げる可能性のある大きな突起が除去されます。

プラズマ洗浄ステップを含む SF/SiO2 マスター製造のステップに従って、30 × 30 mm2 の溶融シリカチップを洗浄しました。チップを180℃で5分間ベークした後、トルエン中のF80.9BT0.1（25mg/mL）を2000rpmでスピンコートして約180nmの膜を形成し、アニーリングせずにそのまま使用しました。 F80.9BT0.1 溶液は、N2 を満たしたグローブボックス内で調製されましたが、回転は周囲条件で行われました。 PDMS スタンプをフィルムの上に置き、等角接触が形成されるまで静かに押しました。

レーザー発振測定は、ダイオード励起、アクティブ Q スイッチ周波数 3 倍 Nd:YVO4 (1.1 ns) レーザー (Picolo MOPA、Innolas) からの 355 nm の出力を使用して実行されました。得られた信号に応じて異なるサンプル間で繰り返しレートを変更しました。出力信号が高い場合は、連続取得モードで実行中のカメラの飽和を防ぐために繰り返しレートが減少しました。ただし、スロープ出力効率測定の場合、信号はすべて 10 パルス信号にスケールされます。製造されたサンプルはxyzステージに取り付けられ、光学系のセットによって形成された〜200μm×50μmのストライプで垂直入射で励起されました（図S7）。ポンプ光はロングパスフィルターを介して除去され、出力発光は法線入射で収集され、一組のミラーで方向付けられ、Acton 2150i 分光計 (焦点距離 15 mm) で構成される分光器の入口スリットに焦点を合わせられます。および sCMOS カメラ (PCO エッジ 3.1)。ゼロ次回折測定の場合、入射スリットは完全に開きますが、レーザー発振およびスペクトル特性評価の場合、スリットは 50 μm に設定され、スペクトル分解能は約 0.7 nm になります。

モード計算は、基本 TE0 モードの 565 nm で有限差分固有ソルバー (FDE) 法に基づくモードソリューション (Lumerical) で実行されました。使用したパラメータは、SiO2 = 1.46、F80.9BT0.1 = 1.7、空気 = 1、PDMS = 1.43 です。

現在の研究中に生成されたデータセット、および/または現在の研究中に分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

Geiregat, P.、Van Thourhout, D. & Hens, Z. コロイド量子ドットレーザーの明るい未来。 NPGアジアメーター。 11(1)、41 (2019)。

記事 ADS CAS Google Scholar

Wang, Y.、Li, X.、Nalla, V.、Zeng, H. & Sun, H. 全無機ペロブスカイトナノ結晶から溶液処理された低閾値垂直共振器面発光レーザー。上級機能。メーター。 27(13)、1605088 (2017)。

記事 Google Scholar

Kranzelbinder, G. & Leising, G. 有機固体レーザー。プログレ議員。物理学。 63(5)、729 (2000)。

記事 ADS CAS Google Scholar

サンダナヤカ、AS 他有機半導体からの電流注入レーザ発振を示す。応用物理学。エクスプレス 12(6)、061010 (2019)。

記事 ADS CAS Google Scholar

Karnutsch、C. et al. 二次元フォトニック結晶共振器を利用したレーザーダイオード励起有機半導体レーザー。 IEEE フォトニクス技術。レット。 19(10)、741–743 (2007)。

記事 ADS CAS Google Scholar

Yang, Y.、ジョージア州ターンブル、IDW サミュエルハイブリッドオプトエレクトロニクス: 窒化物発光ダイオードによって励起されるポリマーレーザー。応用物理学。レット。 92(16)、163306 (2008)。

記事 ADS Google Scholar

Riedl、T.ら。無機紫ダイオードレーザーによって励起される調整可能な有機薄膜レーザー。応用物理学。レット。 88(24)、241116 (2006)。

記事 ADS Google Scholar

Martins、ER et al. 分散フィードバックの制御に下部構造格子を使用した低閾値ナノインプリントレーザー。上級オプション。メーター。 1(8)、563–566 (2013)。

記事 Google Scholar

Tsiminis, G. et al. 発光ダイオードによって励起されるナノインプリント有機半導体レーザー。上級メーター。 25(20)、2826–2830 (2013)。

記事 CAS Google Scholar

Herrnsdorf, J. et al. フレキシブルな青色発光カプセル化有機半導体 DFB レーザー。オプション。エクスプレス 18(25)、25535 ～ 25545 (2010)。

記事 ADS CAS Google Scholar

Kogelnik, H. & Shank, C. 分布帰還レーザーの結合波理論。Ｊ．Ａｐｐｌ．物理学。 43(5)、2327–2335 (1972)。

記事 ADS Google Scholar

Kapon, E.、Hardy, A. & Katzir, A. 分布帰還レーザーに対する複素結合係数の影響。ＩＥＥＥＪ．Ｑｕａｎｔ．電子。 18(1)、66–71 (1982)。

記事 ADS Google Scholar

Bonal, V.、JA、Quintana、JM、Villalvilla、PG、Boj、マサチューセッツ州ディアスガルシア共振器設計を通じて、溶液処理された有機分布帰還型レーザーの発光特性を制御。科学。議員9(1)、11159(2019)。

記事 ADS Google Scholar

Zhai, T.、Zhang, X.、Pang, Z. アクティブ導波路格子構造に基づくポリマーレーザー。オプション。 Express 19(7)、6487–6492 (2011)。

記事 ADS CAS Google Scholar

キンタナ、JA et al. ポリマー最上層共振器を備えた、効率的で色調整可能な溶液処理有機薄膜レーザーです。上級オプション。メーター。 5(19)、1700238 (2017)。

記事 Google Scholar

Amarasinghe, D.、Ruseckas, A.、Vasdekis, AE、Turnbull, GA & Samuel, IDW 半導体コポリマーを使用した高利得広帯域ソリッドステート光増幅器。上級メーター。 21(1)、107–110 (2009)。

記事 CAS Google Scholar

Anni, M.、Perulli, A. & Monti, G. ポリ(9,9-ジオクチルフルオレン) アクティブ導波路における増幅自然放出閾値と動作安定性の厚さ依存性。Ｊ．Ａｐｐｌ．物理学。 111(9)、093109 (2012)。

記事 ADS Google Scholar

Yariv, A. 導波光学系の結合モード理論。ＩＥＥＥＪ．Ｑｕａｎｔ．電子。 9(9)、919–933 (1973)。

記事 ADS CAS Google Scholar

Streifer, W.、Scifres, D. & Burnham, R. 分布帰還シングルおよびダブルヘテロ構造ダイオードレーザーの結合係数。ＩＥＥＥＪ．Ｑｕａｎｔ．電子。 11(11)、867–873 (1975)。

記事 ADS Google Scholar

David, K.、Buus, J.、Morthier, G. & Baets, R. ゲイン結合 DFB レーザーの結合係数: 結合強度と損失の間の固有の妥協点。 IEEE フォトニクス技術。レット。 3(5)、439–441 (1991)。

記事 ADS Google Scholar

Karnutsch、C. et al. 混合次数分布帰還共振器設計に基づいて改良された有機半導体レーザー。応用物理学。レット。 90(13)、131104 (2007)。

記事 ADS Google Scholar

Henry, C.、Kazarinov, R.、Logan, R.、Yen, R. 二次分布帰還レーザーの放射損失における破壊的干渉の観察。ＩＥＥＥＪ．Ｑｕａｎｔ．電子。 21(2)、151–154 (1985)。

記事 ADS Google Scholar

Kazarinov, R. & Henry, C. 一次放射損失によってモード選択が行われる二次分布帰還レーザー。ＩＥＥＥＪ．Ｑｕａｎｔ．電子。 21(2)、144–150 (1985)。

記事 ADS Google Scholar

Svelto, O. および DC Hanna、レーザーの原理。 Vol. 4. 1998: スプリンガー。

Streifer, W.、Burnham, R. & Scifres, D. 分布帰還型レーザーにおける放射損失と縦モード選択。ＩＥＥＥＪ．Ｑｕａｎｔ．電子。 12(11)、737–739 (1976)。

記事 ADS Google Scholar

Agrawal、GP および NK Dutta、長波長半導体レーザー。 Vol. 1. 1986: スプリンガー。

リー、Ｙら。電気注入有機レーザーに向けた両極性電界効果トランジスタの光閉じ込めを改善。応用物理学。レット。 119(16)、163303 (2021)。

記事 ADS CAS Google Scholar

Streifer, W.、Scifres, D. & Burnham, R. GaAs の回折格子結合放射の分析: GaAlAs レーザーと導波路 - I。ＩＥＥＥＪ．Ｑｕａｎｔ．電子。 12(7)、422–428 (1976)。

記事 ADS Google Scholar

堤直、開田和、木梨和、酒井 W. 2 光子吸収 DLW 法により作製された、さまざまな格子高さを備えた高性能全有機 DFB および DBR 導波路レーザー。科学。議員9(1)、10582(2019)。

記事 ADS Google Scholar

Döring, S.、Rabe, T. & Stumpe, J. 格子高さが異なる有機分布帰還型レーザーの出力特性。応用物理学。レット。 104(26)、263302 (2014)。

記事 ADS Google Scholar

Odom、TW、Love、JC、Wolfe、DB、Paul、KE、Whitesides、GM 複合スタンプを使用したソフトリソグラフィーでのパターン転写が改善されました。ラングミュア 18(13)、5314–5320 (2002)。

記事 CAS Google Scholar

Kang, H.、Lee, J.、Park, J. & Lee, HH 複合ポリ (ジメチルシロキサン) モールドを製造する改良された方法。ナノテクノロジー 17(1)、197–200 (2005)。

記事 ADS Google Scholar

リファレンスをダウンロードする

この研究は、オーストラリア研究評議会エキシトン科学センターオブエクセレンス (助成金番号 CE170100026) によって支援されました。著者らは、オーストラリア国立製造施設の一部であるシドニー大学の研究および試作鋳造コア研究施設の施設および科学的および技術的支援に感謝します。

ARC Center of Excellence in Exciton Science、シドニー大学化学科、ニューサウスウェールズ州シドニー、2006 年、オーストラリア

ユン・リー & ギリシュ・ラクワニ

シドニー大学ナノ研究所、ニューサウスウェールズ州シドニー、2006 年、オーストラリア

ギリシュ・ラクワニ

シドニー大学フォトニクス・光科学研究所、ニューサウスウェールズ州シドニー、2006 年、オーストラリア

ギリシュ・ラクワニ

PubMed Google Scholar でこの著者を検索することもできます

YLがアイデアを思いつきました。 YL はデバイスを製作して特性評価し、実験データを取得し、数値計算を含む解析を実行しました。 GL はプロジェクト資金を確保し、プロジェクトを監督しました。 YLはGLの支援を受けて原稿を書きました

ギリシュ・ラクワニへの通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガーネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

オープンアクセスこの記事はクリエイティブコモンズ表示 4.0 国際ライセンスに基づいてライセンスされており、元の著者と情報源に適切なクレジットを表示する限り、あらゆる媒体または形式での使用、共有、翻案、配布、複製が許可されます。クリエイティブコモンズライセンスへのリンクを提供し、変更が加えられたかどうかを示します。この記事内の画像またはその他のサードパーティ素材は、素材のクレジットラインに別段の記載がない限り、記事のクリエイティブコモンズライセンスに含まれています。素材が記事のクリエイティブコモンズライセンスに含まれておらず、意図した使用が法的規制で許可されていない場合、または許可されている使用を超えている場合は、著作権所有者から直接許可を得る必要があります。このライセンスのコピーを表示するには、http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/ にアクセスしてください。

転載と許可

Li、Y.、Lakhwani、G. コンフォーマルコンタクトPDMSスタンプを介したアクティブ導波路ブラッグレーザー。 Sci Rep 12、22189 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41598-022-26218-7

引用をダウンロード

受信日: 2022 年 9 月 7 日

受理日: 2022 年 12 月 12 日

公開日: 2022 年 12 月 23 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-26218-7

次のリンクを共有すると、誰でもこのコンテンツを読むことができます。

申し訳ございませんが、現在この記事の共有リンクは利用できません。

Springer Nature SharedIt コンテンツ共有イニシアチブによって提供

コメントを送信すると、利用規約とコミュニティガイドラインに従うことに同意したことになります。虐待的なもの、または当社の規約やガイドラインに準拠していないものを見つけた場合は、不適切としてフラグを立ててください。